不久，秘密党员胡底也成功打入敌人内部，被派往天津工作。李克农、钱壮飞、胡底3人组成中共特别党小组，李克农担任组长，3人被称为中共隐蔽战线的“龙潭三杰”，由中央特科委派情报科长陈赓与李克农保持单线联系。
国民党军对中央苏区第一、二次“围剿”期间，蒋介石的“围剿”命令、行动路线、兵力部署等情报，皆被钱壮飞获取，并由李克农及时交给陈赓并转党中央，这些情报为红军取得反“围剿”斗争胜利发挥了重要作用。
李克农
1931年4月下旬，时任中共中央政治局候补委员、中央特科主要负责人顾顺章叛变投敌。李克农获知情况后，感到事关重大，务必要赶在敌人前面，迅速采取行动，否则，整个党中央机关将遭到灭顶之灾。可是这一天并不是李克农与陈赓接头的日子。紧要关头，李克农决定打破惯例，利用自己曾在沪中区委工作的关系，冒着生命危险，四处奔波寻找陈赓。几经周折，他终于找到陈赓，紧急情报得以迅速传到周恩来那里。在周恩来和陈云等人的亲自指挥下，短短几个小时内，李克农等人就将党中央在上海的所有重要机关全部安全转移，当国民党大批军警在顾顺章的带领下赶到时，早已人去楼空。
关于这次重大应变，毛泽东曾评价说：李克农是立了大功的，没有他，我们中央的不少领导成员，包括周恩来都不会存在了。
艰险漫漫征途，党中央的“警卫员”
顾顺章叛变后，上海风声鹤唳，中共中央机关被迫分批转移到江西革命根据地。李克农与钱壮飞一起转道进入江西苏区，胡底也转道前往鄂豫皖苏区。
1932年春，历尽艰险的李克农到达江西瑞金。时任苏区中央局委员兼组织部长的任弼时根据他曾在中央特科工作的经历，分配他到江西省保卫分局任执行部部长。这期间，他奉省委负责人李富春指示，多次来往于江西石城、广昌、雩都等地，慎重细致地审查了大批积压的反革命嫌疑犯问题，纠正了一批所谓“AB团”“改组派”等案件，让大批受冤枉的同志得以重见天日。
之后，他返回瑞金，被委任为国家政治保卫局执行部长。不久，他又被调到前方，先后担任中国工农红军第一方面军红军政治保卫局局长、红军工作部部长等职。在他的领导下，红一方面军所属的一、三、五、七、九军团的红军政治保卫分局迅速建立起来。
